摘要：煤中汞元素在化学链燃烧过程中大部分以Hg⁰和Hg²⁺的气态形式释放出来，载氧体作为化学链燃烧中传递氧和热量的载体，同时还具备着吸附氧化Hg⁰的能力而受到广泛研究。尖晶石构型的MnFe₂O₄载氧体就是典型代表，本文基于第一性原理的方法研究还原过程中氧空位对MnFe₂O₄载氧体吸附氧化Hg⁰的影响。结果表明Hg⁰在MnFe₂O₄(100)表面的Fe端为较强的物理吸附，Mn端为较弱的化学吸附，氧空位的存在促进的Hg⁰的吸附。差分电荷密度以及布局分析的结果显示当MnFe₂O₄(100)表面存在氧空位时，Hg⁰得到更多来自载氧体转移的电荷；态密度的结果显示，氧空位的存在增强了Hg⁰与载氧体的共振作用。过渡态的结果显示Hg⁰在MnFe₂O₄(100)表面的氧化机理为Mars-van Krevelen mechanism机理，即气态的Hg⁰先吸附在载氧体表面成为吸附态，随后与载氧体表面的晶格氧发生反应变为HgO，氧空位的存在降低了Hg⁰氧化的反应能垒。
关键字：化学链，MnFe₂O₄，氧空位，Hg⁰


 

化学链,MnFe2O4,氧空位,Hg0