119 / 2021-06-15 20:32:05

液相甲烷气泡放电自由基演化特性研究

利用液相气泡放电^[1]产生等离子体进行重油加工，具有低能耗、低污染、高效简洁的优势。考虑到甲烷-重油体系中自由基反应的重要性^[2]，为有效调控产物选择性、提高转化效率，有必要对甲烷等离子体中自由基产生、输运过程作定量分析。本文建立了针-板电极结构二维轴对称流体模型，对液相甲烷气泡放电过程进行数值模拟。结果表明，H与CH₃为甲烷等离子体中最主要的两种自由基，其时空演化特性相似，均为：自由基随流注发展逐渐覆盖整个气泡，并保持~10¹⁹ m^-3量级，由气泡内表面电荷积累引起的电场增强效应，导致H与CH₃峰值密度（~10²⁰ m^-3）出现在靠近阴极板的气泡边缘附近。CH₂演化与CH₃略有不同，受CH₄+CH₂→CH₃+CH₃与CH₄+CH₂→CH₃+CH₃的影响，在流注经过的区域，CH₂被不断消耗，导致CH₂峰值密度总出现在流注头部。CH在空间上呈月牙状分布，通过CH净产生速率的时空分布，不难发现，在流注头部后方的区域，会有一个与产生速率量级相当的消耗速率，使得CH在流注头部产生的时候，在其后方又不断被消耗，形成了CH这样的空间分布特征。研究结果揭示了各自由基在气泡放电中的演化特性。同时，各自由基密度可作为其在液相传质模型的初始条件，为后续甲烷等离子体自由基与重油模型化合物分子相互作用的反应机理提供理论依据和数据支持。