甲基汞是一种具有生物累积效应的神经毒素，主要通过无机汞的厌氧微生物甲基化作用产生。越来越多的证据表明，含汞颗粒物是天然水环境中微生物甲基化的重要前体物质，而目前人们对颗粒态汞微生物甲基化机制的了解还十分有限。我们的研究表明，厌氧环境中普遍存在的天然有机质和还原性铁在纳米颗粒态汞的形成和甲基化过程中起着重要作用。显微和光谱分析、微生物实验和理论计算结果表明，当纳米黑辰砂具有高含量的（111）暴露晶面时，其微生物甲基化潜能显著增加。这可能是由于高（111）暴露晶面的纳米黑辰砂更易与驱动汞摄取的金属转运蛋白相结合，从而促进汞的细胞摄入和甲基化。在纳米晶体生长过程中纳米黑辰砂的（111）面会逐渐减少，从而导致其甲基化潜能的降低。然而，天然配体能够优先吸附到（111）面上，进而减慢（111）含量的降低，抑制自然老化过程中汞甲基化潜能下降。此外，二价汞离子易与厌氧环境中的还原性铁、硫离子共沉淀形成Hg-S-Fe纳米颗粒。还原性铁与二价汞浓度比值的不同能够显著改变天然有机质存在时Hg-S-Fe纳米颗粒的聚集状态，进而影响纳米颗粒的细胞结合作用及微生物甲基化潜能。综上所述，以上研究结论为阐明含汞纳米颗粒微生物甲基化过程的作用机制提供了新见解，对于建立汞污染的风险评估模型和原位修复策略、阐明汞的全球生物地球化学循环具有重要意义。
 

汞甲基化；纳米颗粒；天然有机质；还原性铁