过程水平上模拟α-蒎烯臭氧氧化中二次有机气溶胶的化学组成、粒径分布和云凝结核
编号:749
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更新:2026-04-07 13:33:08 浏览:6次
特邀报告
摘要
二次有机气溶胶(SOA)对大气云凝结核(CCN)有重要的贡献,而CCN的形成取决于颗粒物的粒径分布(PSD)、化学组成及吸湿性参数(κ)。在化学传输模型中模拟SOA与CCN依赖于参数化方案,这些方案需要以过程水平的模型为基准进行评估与改进。本研究利用近显式化学机制的过程箱式模型PyCHAM,针对SOA研究中的经典体系——α-蒎烯臭氧氧化反应,模拟了SOA浓度、化学组成、PSD、κ及CCN。评估了CCN、化学组成、PSD和κ的模拟效果与实测值进行了比较,并分析了这些因素对CCN模拟的影响。模型较好地模拟了SOA质量浓度,但高估了O:C与H:C比值,表明模型可能缺失颗粒相化学过程。高含氧有机物(HOM)对SOA质量贡献显著。在中等过饱和度(0.37%)条件下,模拟的κ值与实测值高度吻合,但在低过饱和度(0.19%)条件下存在高估,在高过饱和度(0.55%和0.73%)条件下存在低估。模型较好得再现了颗粒物增长与数浓度,但模拟的PSD较实测值更宽。在中高过饱和度(0.37%-0.73%)范围内,模拟的CCN浓度与实测值吻合良好,但在低过饱和度(0.19%)时存在高估。敏感性分析表明,准确描述PSD与κ对于可靠预测CCN至关重要,尤其在过饱和度低于0.4%时。本研究同时指出,未来的化学传输模型需重视HOM生成、更精细的PSD分辨率及改进κ参数化方案,并对该基准模型的能力与局限性进行了评估。
关键词
二次有机气溶胶;云凝结核;化学组成;粒径分布;过程模拟
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