大气气溶胶成核模拟的通用模型的研发与应用
姜帅^1,*，廉永健¹，白旭荣¹，袁若颖^1
1南开大学环境科学与工程学院, 天津市城市交通污染防治研究重点实验室, 天津 300071  
*Email: shuaijiang@nankai.edu.cn
摘要正文：
         在全球尺度上，大气新粒子生成对云凝结核数浓度的贡献近一半，而云凝结核数浓度是表征气候变化的重要参量，因此新粒子生成对全球气候变化有重要影响。在中国复合污染的背景下，大气新粒子生成能够促进灰霾形成，因此新粒子生成对空气质量有重要意义。然而，复合污染条件下的多种前体物并存的多组分成核机制的阐明变得非常困难。
针对沿海与极地大气中气溶胶成核机制复杂、难以厘清的难题，基于自主研发的高效结构搜索算法与深度神经网络理论框架，结合高精度量子化学计算与大气团簇动力学模拟，深入阐明了有机酸（甲酸[1]与有机胺（乙二胺[2]）在多组分新粒子形成中的关键分子机制。在甲磺酸-单乙醇胺成核体系中，系统阐明大气中最丰富的有机酸——甲酸的增强作用。研究发现，在低温（T ≤ 258.15 K）及高浓度条件下，甲酸可显著提升成核速率，增强因子最高达21.5倍，且在单乙醇胺富集区域效应尤为突出。机制解析表明，甲酸在低浓度时主要起催化作用，而在高浓度（≥ 10¹¹ cm⁻³）下则直接参与团簇生长，形成稳定性更高的笼状结构。该研究完善了甲磺酸-单乙醇胺-甲酸三元成核机制，为解释极地、寒冷海洋及工业污染区气溶胶形成提供了重要理论依据。针对海洋大气中重要的碘酸成核体系，明确了乙二胺的关键主导作用。研究表明，乙二胺通过质子转移反应可高效稳定碘酸团簇，其成核效能远超传统单胺类物质。动力学模拟显示，即使在ppt级别的极低浓度下，乙二胺仍能将碘酸成核速率提升3个数量级以上，最高增强因子达4.6×10³。该研究不仅从分子层面量化了“碘酸-乙二胺”二元成核的贡献，还有力解释了极地（如新奥尔松）与沿海地区观测到的高强度成核事件，修正了以往单一碘酸成核模型的认知偏差。
以上的研究基于量子化学与团簇动力学的研究方法，然而此方法对于更多组分，更大尺寸的团簇的处理几乎不可行，而构建机器学习分子力场有可能成为一种解决思路。之后，我们发展了人工智能驱动的分子动力学模拟，为有效降低团簇动力学模拟成核速率的不确定性提供了模拟方法[3]。然而，面对复杂多组分，我们期望一种通用的模型描述，针对现有ANI-2x的测试表明，发展针对成核体系的通用模型是必要的。最近，我们整合大量成核分子团簇数据集，结合深度神经网络的训练，我们初步实现了复杂多组分体系的通用模拟，为走向气气溶胶成核模拟的通用模型奠定了基础。
关键词：气溶胶成核；分子团簇；机器学习；量子化学；分子动力学
参考文献
[1] Shuai Jiang#, Xurong Bai#, Yongjian Lian, Ruoying Yuan, Jianfei Peng*, Hongjun Mao*, Enhancement of Formic Acid on New Particle Formation Involving Methanesulfonic Acid and Ethanolamine, Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 131, 3, e2025JD044331 (2026)
[2] Xurong Bai, Yongjian Lian, Jianfei Peng, Hongjun Mao, Shuai Jiang*, Ethylenediamine-Enhanced Iodic Acid Nucleation: Mechanistic Insights into Marine New Particle Formation, Environmental Science & Technology 59, 42, 22772–22783 (2025)
[3] Shuai Jiang*, Yi-Rong Liu, Teng Huang, Ya-Juan Feng, Chun-Yu Wang, Zhong-Quan Wang, Bin-Jing Ge, Quan-Sheng Liu, Wei-Ran Guang, Wei Huang, Towards fully ab initio simulation of atmospheric aerosol nucleation, Nature Communications, 13, 6067 (2022)

新粒子生成,分子团簇,气溶胶成核,理论计算,机器学习