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珠三角臭氧生成速率模拟缺失及其影响因素研究

仪器研制；外场观测；模型模拟；臭氧生成速率；臭氧生成敏感性

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.6 大气氧化性的来源、演变及环境影响

以高浓度臭氧为特征的光化学烟雾是中国珠江三角洲（PRD）地区面临的一个严重空气污染问题。当前，光化学臭氧生成机制研究主要依赖基于过程的模型模拟。然而，现有大气光化学反应机制认知尚不完整，阻碍了对臭氧生成化学过程的准确理解。具体而言，未测得的挥发性有机物（VOCs）、未知的 RO₂+NO 反应路径、ClNO₂分解，以及含氧挥发性有机物（OVOCs）贡献不明等因素，均可能给光化学臭氧生成估算带来显著偏差。本研究利用自主研发的新型净光化学臭氧生成速率（P(O₃)_net）检测仪，在珠三角不同地区开展了 P(O₃)_net的直接测量。观测期间P(O₃)_net峰值达 46.3 ppbv h⁻¹，显著高于全球多数地区的已有观测结果。研究结合基于观测的箱式模型与先进大气化学机制（MCM v3.3.1），深入分析了臭氧生成过程。结果显示，模型模拟与实测 P(O₃)_net存在显著差异，模型低估了约30-40%的P(O₃)_net，这凸显了当前模型研究中的重大不确定性。此外，研究从模型机制缺陷和 VOCs 活性缺失两方面，进一步探究了 P(O₃)net 被低估的主控因素，并探讨了提升模型预测能力的可行方向。本研究揭示了传统大气模型对 P(O₃)_net的系统性低估问题，为深入理解光化学臭氧生成机制提供了关键科学依据。相关成果可为制定有效的臭氧污染控制策略提供重要参考。