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边界层驱动的源汇同步：不同臭氧污染背景下新粒子生成的关键机制

新粒子生成,气溶胶,边界层,臭氧

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.12 大气新粒子生成特征、机制及环境气候效应

边界层结构的演变对大气污染物的垂直分布及新粒子生成（NPF）过程具有重要影响。基于2018年5月30日至6月16日在南京开展的地面气溶胶粒径谱观测和边界层垂直探空观测，本研究首先分析了O₃污染、PM_2.5污染及复合污染三种类型下污染物的垂直结构特征。结果表明，不同污染类型中O₃、PM_2.5和BC在边界层内呈现显著差异的垂直分布及日变化特征，反映出边界层结构对污染物输送与积累过程的关键调控作用。在此基础上，进一步利用广义可加模型（GAM）结合SHAP方法，对比分析NPF情景及三种非NPF情景下的发生与抑制机制，定量解析不同因子的边际贡献。结果表明，NPF的发生主要取决于前体物生成（源）的增强与背景粒子清除（汇）的削弱在时间上的同步性，而边界层结构演变是实现这种同步的关键动力过程。在NPF情景中，日出后逆温层消散及清洁空气的夹卷增强了垂直混合，一方面迅速降低地面凝结汇（CS），另一方面将高空的O₃向近地面输送，使前体物生成与低CS背景在时间上重合，形成有利的成核窗口。相反，在非NPF情景中，成核过程分别受限于氧化能力不足（Non-O₃情景）、稳定层结抑制垂直交换导致源汇不同步（Low-O₃情景），以及高背景CS迅速清除新生粒子（High-O₃情景）。在此基础上，相关性分析与SHAP方法进一步验证了上述源汇竞争机制：在NPF情景中，Nuc模态是唯一与SO₂显著相关的模态，高温与充足前体物对其预测值具有正向贡献。然而，在Low-O₃情景中Nuc预测值主要受背景粒子控制；Non-O₃情景中T和SO₂呈负贡献；而在High-O₃情景中，原先存在的背景颗粒物有效地抵消了前体物的影响。