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海口市臭氧污染特征及来源解析

WRF-Chem,污染特征,大气环流,过程分析

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.2 大气污染-天气气候相互作用

近地面臭氧（O₃）是大气中的二次污染物，其浓度变化主要受前体物排放、光化学反应、区域传输等因素影响。海口市作为海南国际旅游岛的窗口城市，环境空气质量对城市形象及旅游业发展至关重要。近年来，海口市O₃污染频发，已严重影响当地的空气质量。本文利用2013年到2022年海口市近地面气象和空气质量观测数据，分析了十年间海口市O₃的年际、季节和日变化特征；基于欧洲中期天气预报中心（ECMWF）的第五代大气再分析资料（ERA5）对大气环流进行分类，并分析了不同环流类型下的O₃浓度特征；基于收敛交叉映射（CCM）方法，量化了不同气象要素对O₃浓度变化的影响；利用观测资料评估了WRF-Chem（Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry model）模式模拟2016年秋季（9月-11月）气象场和化学场的效果，并基于模式的过程分析量化输送、扩散、光化学反应等理化过程对O₃浓度变化的贡献以及气象条件与理化过程的关系。利用FLEXPART（FLEXible PARTicle dispersion model）结合WRF模式分析来自不同方向气团下的O₃浓度的差异，研究O₃污染的潜在源区。本研究主要结论如下：

（1）2013-2022年观测数据显示，海口市空气质量呈现显著季节性特征。研究期间共有27.2%的天数出现二级以上污染，主要污染物为颗粒物（PM_2.5和PM₁₀）及臭氧（O₃）。其中颗粒物浓度整体呈下降态势，而O₃污染却呈现逐年加剧趋势，表现出秋季（86.1 μg m⁻³）和冬季（82.1 μg m⁻³）高于春夏季（分别为68.0和56.2 μg m⁻³）的季节特征，与传统工业城市夏季O₃高峰的污染模式形成对比。

（2）大气环流分型研究发现，海口市O₃污染受六类环流型调控：高压底部背景下（CT2、CT4）因东北风输送冷湿空气，导致春季和秋季O₃超标率高达40%，其中CT4型全年污染显著；高压后部背景下（CT3、CT5）受辐合气流影响，秋季CT5下超标率达38.86%；低压前部（CT1）和低压中心（CT6）背景下则因高温、低稳大气促进扩散，各季节超标率均低于10%。在此基础上，通过CCM方法分析具体气象要素对于臭氧浓度的影响，结果显示，T₂和RH₂对海口O₃浓度的影响较大，ρ值为0.25和0.22。此外，V₁₀与O₃浓度呈负相关，相关系数为0.21，表明东北风盛行时，来自大陆的臭氧及其前体物输送至海口，导致O₃污染加重。

（3）基于WRF-Chem模式的过程解析与FLEXPART轨迹分析表明，O₃浓度的变化受多过程协同作用及区域传输共同影响。日间化学生成主导O₃累积（11.45 μg m⁻³），而垂直混合（-9.68 μg m⁻³）与干沉降（-2.86 μg m⁻³）的清除作用削弱净增量；夜间平流输送（5.2 μg m⁻³）取代光化学反应成为主要贡献源。轨迹聚类进一步揭示污染路径分布：东北向气团因携带内陆前体物，臭氧浓度最高（80.87 μg m⁻³），北部气团次之（54.05 μg m⁻³），而东南海洋气团因下垫面清洁，O₃浓度为33.16 μg m⁻³）。