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长三角城市大气二次有机气溶胶年际趋势变化驱动机制

二次有机气溶胶；趋势变化；驱动因素；气溶胶质谱；机器学习

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.9 大气二次有机气溶胶

有机气溶胶是细颗粒物中重要且高度动态的组成部分，但其对长期减排措施的响应仍缺乏清晰约束。基于我国东部典型城市南京2013—2023年冬季连续十年的气溶胶质谱观测数据，本文构建并应用了一种机器学习分析框架，将人为排放变化驱动的影响与气象条件驱动的影响进行解耦与定量区分。结果表明，2013—2017年期间，南京冬季有机气溶胶平均浓度由24.6 μg m⁻³显著下降至16.5 μg m⁻³；在剔除气象因素影响后，人为排放控制可解释约94%的观测降幅。然而，在随后的减排阶段，人为排放控制对总有机气溶胶的削减效应明显减弱，其效率降低约2–8倍，其中高氧化态二次有机气溶胶几乎未出现进一步下降。基于机器学习的归因分析进一步表明，化石燃料燃烧及交通相关芳香烃前体物排放的削减平均可解释二次有机气溶胶长期变化的约50–60%，而气象条件的影响相对较小。上述结果为有机气溶胶长期演变提供了基于观测的源解析证据，表明当前减排措施正逐步接近边际效益递减阶段，未来有效的污染控制需重点关注尚未充分管控的前体物及关键二次生成路径。

有机气溶胶是细颗粒物中重要且高度动态的组成部分，但其对长期减排措施的响应仍缺乏清晰约束。基于我国东部典型城市南京2013—2023年冬季连续十年的气溶胶质谱观测数据，本文构建并应用了一种机器学习分析框架，将人为排放变化驱动的影响与气象条件驱动的影响进行解耦与定量区分。结果表明，2013—2017年期间，南京冬季有机气溶胶平均浓度由24.6 μg m⁻³显著下降至16.5 μg m⁻³；在剔除气象因素影响后，人为排放控制可解释约94%的观测降幅。然而，在随后的减排阶段，人为排放控制对总有机气溶胶的削减效应明显减弱，其效率降低约2–8倍，其中高氧化态二次有机气溶胶几乎未出现进一步下降。基于机器学习的归因分析进一步表明，化石燃料燃烧及交通相关芳香烃前体物排放的削减平均可解释二次有机气溶胶长期变化的约50–60%，而气象条件的影响相对较小。上述结果为有机气溶胶长期演变提供了基于观测的源解析证据，表明当前减排措施正逐步接近边际效益递减阶段，未来有效的污染控制需重点关注尚未充分管控的前体物及关键二次生成路径。