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大气棕碳理化特性演变对其时空分布和直接辐射效应影响的模拟研究

棕碳,环境模拟,直接辐射效应

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.10 吸光气溶胶理化特性及环境气候效应

          棕碳（Brown Carbon，BrC）是指在紫外至可见光波段具有较强吸光能力且吸光强度随波长增加而指数衰减的大气有机碳气溶胶。近年来，大量观测与模拟研究证实，棕碳对地气系统辐射收支、区域大气环境具有重要影响，已成为大气气溶胶与气候变化领域的前沿研究热点。然而，由于有机物的化学组成复杂、化学性质和化学反应多变，当前对棕碳的化学组成、来源、光学特性及其老化过程的认知仍存在较大不确定性，极大限制了对其环境效应和辐射效应的准确评估。当前数值模拟对全球棕碳在大气顶的直接辐射效应的模拟结果在0.03 W/m²到0.57 W/m²之间，相差近20倍，凸显了当前模拟存在的巨大不确定性。因此，精准刻画棕碳在大气中理化演变过程及不同来源棕碳的光学特性差异至关重要。

         针对上述研究难点，本研究基于中国科学院大气物理研究所自主研发的大气气溶胶与化学模式（IAP-AACM），构建了基于吸光性分档的棕碳模拟方案（ABS-BrC）。该方案能够对不同来源棕碳的光学特性进行准确刻画，并且能够表征其在大气老化过程中吸光能力的演变。在实现可靠地模拟棕碳浓度与吸光的基础之上，本研究进一步利用大气辐射传输模型，量化了棕碳在大气顶以及地表的直接辐射效应。结果显示，IAP-AACM能够较好地再现碳质气溶胶的时空分布特征，模拟结果与站点观测和再分析资料有良好的一致性。此外，模拟的棕碳AAOD结果与AERONET分配得到的棕碳AAOD结果相比也有较好的一致性，相关系数达到0.7，NMB为−41%，表明模型具有较好的模拟能力和较高的可信度。在此基础上，本研究进一步对棕碳的浓度以及吸光的时空分布特征进行了分析，并解析了行业来源。研究发现，非洲中南部、印度恒河平原以及东亚地区为全年棕碳浓度高值区，而棕碳AAOD的显著高值主要出现在非洲中部。在吸光贡献上，棕碳的吸光主要由野火排放主导，特别是在JJA，其吸光贡献占比高达61.8%–92.5%。来源解析结果表明，二次生成是棕碳浓度的主要来源（45.8%），野火次之（32.8%）；但对于AAOD，野火的贡献高达54.2%，而二次生成仅占16.6%。这明确揭示了不同来源棕碳在吸光特性上的显著差异，从而凸显了本研究区分不同来源吸光特性差异的重要科学意义。值得注意的是，极地地区棕碳AAOD受高纬野火排放影响较大，野火源的贡献高达90%以上，未来亟需重点关注高纬野火对于极地地区的气候环境效应。直接辐射效应方面，棕碳的全球年均大气顶和地表直接辐射效应分别为+0.045 W/m²和−0.059 W/m²，其中非洲中部为显著高值区，北半球夏季的辐射效应强度为全年最高，其余季节差异较小。