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沙尘非均相化学过程对东亚地区硫酸盐生成及硫沉降影响的模拟研究

沙尘非均相化学,硫酸盐,硫沉降,模式开发,长期趋势

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.8 大气气溶胶化学机制

随着中国经济快速发展，空气污染问题日趋严重，沙尘污染逐渐成为大气科学领域关注的重点之一。沙尘在远距离传输过程中可与人为排放的气态污染物发生非均相反应，影响二次无机气溶胶的生成，从而显著改变区域空气质量和气候效应。数值模式是研究大气化学过程的重要工具，但现有模式对沙尘非均相化学过程的刻画存在不足，导致对硫酸盐生成机制、硫元素沉降及其生命周期的模拟存在较大偏差，学界对此亦尚无明确共识。

本研究基于GEOS-Chem模式开发了沙尘光催化非均相化学机制（PHO），实现了气-粒分配的动态表征、气象条件的量化调控及多氧化剂反应的区分模拟。通过与多源观测数据的对比评估发现，PHO机制显著改善了模式对硫酸盐（SO₄^2-）浓度低估和硝酸盐（NIT）浓度高估的问题。其中，SO₄^2-浓度的标准化平均偏差（NMB）由基础实验（BASE）的-62.76%和传统机制（TDT）的-61.65%降低至-2.19%，NIT浓度的NMB由BASE的130.09%和TDT的120.54%降低至13.28%。路径分析表明，PHO机制促进了沙尘表面SO₂与OH的光催化氧化反应，加速沙尘态SO₄^2-生成；同时也增强了气态硝酸向颗粒态的转化，抑制了非沙尘态NIT的过量生成。

在硫沉降模拟方面，PHO机制亦显著提高了模拟精度，SO₂干沉降和SO₄^2-总沉降的NMB分别由42.83%和79.44%降至-7.09%和-70.66%，并准确再现了2006-2020年硫沉降的观测下降趋势。进一步的机制分析发现，PHO显著缩短了中国中东部硫元素生命周期，尤其在沙尘浓度高且以粗模态颗粒为主的华北平原效应更为显著；而在沙尘浓度较低的云贵川地区影响较小。长期趋势分析表明，PHO机制模拟的硫元素生命周期变化率（0.47天/十年）显著高于BASE机制（0.35天/十年），这一差异主要由SO₂排放减少导致的SO₄^2-柱浓度降低及沙尘排放减少导致的SO₄^2-沉降速率降低共同作用所致。敏感性试验进一步证实，高浓度沙尘颗粒有效提升了污染物的清除效率。

综上所述，本研究通过完善GEOS-Chem模式的沙尘光催化非均相化学机制，显著提高了硫酸盐和硫沉降的模拟能力，加深了对沙尘非均相化学在硫循环中作用机制的理解，为区域空气质量模拟和精准污染治理提供了重要的科学依据。