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大气残留层氧化态有机分子形成机制及其影响

氧化态有机分子；新粒子生成；残留层；原位测量

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.12 大气新粒子生成特征、机制及环境气候效应

残留层作为夜间稳定边界层与自由大气间的物质能量交换通道，日出后残留层内物理化学过程对边界层内气溶胶和活性气体的垂直再分配过程产生重要影响。然而，由于残留层在对流层中特殊的位置以及快速演变的性质，对其物理化学过程的原位探测和对近地面空气质量影响的定量评估一直是大气科学领域最具挑战性的研究课题之一。

我们提出残留层物理化学过程原位探测及其影响定量评估方法。通过在中国中信大厦（CITIC）（又名中国尊大厦）528米楼顶平台和近地面同步探测、烟雾箱模拟和大涡模拟结合的研究方法，对残留层大气物理化学过程及其影响进行定量评估。针对二次颗粒物生成及增长过程，具体试验分为夜间观测和模拟、日间光化学观测和模拟以及数值模拟量化研究三部分，旨在全面揭示残余层中的化学过程及其对二次气溶胶形成和增长的影响。

我们进行了城市边界层中上部含氧有机分子（OOMs）的特征、形成路径及其对气溶胶成核的关键作用。研究发现OOMs以C₅（异戊二烯氧化产物）和C₆-C₇（芳香烃氧化产物）化合物为主；利用机器学习聚类分析OOMs时间变化，识别出五类形成路径。我们发现OOMs与硫酸、氨协同驱动2-5纳米新粒子形成，提出 H₂SO₄-OOMs-NH₃三元成核机制。