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发展大气气溶胶成核通用神经网络力场

新粒子形成、气溶胶成核、量子化学、机器学习、分子动力学模拟

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.12 大气新粒子生成特征、机制及环境气候效应

大气气溶胶对地球辐射平衡、人类健康具有重要影响。新粒子形成(NPF)对气溶胶数负荷贡献为60%-90%，但由于实际大气环境的复杂性导致 NPF的详细机理目前仍不清楚。Atmospheric Cluster Dynamics Code (ACDC)理论模型通过生灭方程耦合量子化学热力学对团簇生长的过程进行了定量评估，目前已得到广泛应用。量子化学计算因其需要极高的计算成本和谐性假设等缺陷，导致其在大尺寸团簇的形成研究上受限。机器学习(ML)凭借其对分子性质的高效精准预测，已被广泛应用于势能面 (PES) 建模、分子结构和分子动力学预测等研究。但是ML的可迁移性和可拓展性一直是关键的技术瓶颈，限制了ML在复杂大气环境中的成核研究。基于预训练-微调-蒸馏框架的大原子模型（Large Atomic Model，LAM）通过大规模原子和分子数据集的数据驱动，同时兼顾了预测精度与计算效率，该项技术有望突破目前大气成核研究领域面临的问题。因此本研究中采用了由DeepMD团队开发的DPA3大原子模型，使用了ACDB数据库提供的大量大气团簇结构，统一在B973C方法下重新标记数据集，将该数据集用于大原子模型的微调，得到了大气成核研究领域的首个通用性ML模型。该模型对不同系统和团簇尺寸的结合能预测误差均低于1 kcal/mol。此外，我们还将该模型应用于分子团簇的蒸发分子动力学模拟，通过大量模拟获取分子团簇的巨正则蒸发速率，为校正基于细致平衡假设的传统蒸发速率计算提供了理论支撑。总之，所开发的LAM模型能够为多组分、多尺寸团簇结构提供从头算精度能量预测并应用于模拟团簇成核的动力学过程。因此，具有从头算精度的LAMs代表了未来大气聚集体理论研究中具有前景的强大工具，具备快速、精确且可推广的能力。