608 / 2026-03-23 20:11:14

基于地基观测和边界层理论的VOCs排放通量估算与来源解析

挥发性有机物，排放通量，边界层

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.6 大气氧化性的来源、演变及环境影响

尽管VOCs高分辨率排放清单（EI）已经建立，但其仍存在较大的不确定性。本研究采用边界层质量平衡（MB）方法（也称为假想箱体模型），基于珠江三角洲（PRD）城市核心区的地面和塔基观测数据，计算了非甲烷烃（NMHCs）的排放通量。MB方法估算结果表明，丙烷、甲苯、正丁烷、间/对二甲苯和异丁烷是主要物种，这与混合层梯度法的估算结果总体上较为一致。对于大多数物种而言，物理扩散项解释了超过80%的排放通量变化；而对于高反应活性物种（如异戊二烯和苯乙烯），化学损耗项则占近60%。研究发现，白天的排放通量高于夜间，较好地反映了人类日常活动规律。基于通量的正定矩阵因子分解方法（FLU-PMF）和传统的基于浓度的源解析结果均表明，机动车排放和油气挥发是NMHC排放的主要来源。由于考虑了化学损耗和大气稀释作用，FLU-PMF方法对生物源排放赋予了更高的贡献率，而对燃料燃烧源的贡献估计则有所降低。与测量点附近的排放清单网格相比，MB方法估算得到的NMHC排放通量更高。研究认为，排放清单可能由于缺失居民生活无组织排放的信息而低估了排放通量，同时对工业源贡献则存在高估。上述结果可为政策制定者和政府部门更准确约束挥发性有机物排放、改进城市地区源解析提供有价值的信息。