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过程水平上模拟α-蒎烯臭氧氧化中二次有机气溶胶的化学组成、粒径分布和云凝结核

二次有机气溶胶；云凝结核；化学组成；粒径分布；过程模拟

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.9 大气二次有机气溶胶

二次有机气溶胶（SOA）对大气云凝结核（CCN）有重要的贡献，而CCN的形成取决于颗粒物的粒径分布（PSD）、化学组成及吸湿性参数（κ）。在化学传输模型中模拟SOA与CCN依赖于参数化方案，这些方案需要以过程水平的模型为基准进行评估与改进。本研究利用近显式化学机制的过程箱式模型PyCHAM，针对SOA研究中的经典体系——α-蒎烯臭氧氧化反应，模拟了SOA浓度、化学组成、PSD、κ及CCN。评估了CCN、化学组成、PSD和κ的模拟效果与实测值进行了比较，并分析了这些因素对CCN模拟的影响。模型较好地模拟了SOA质量浓度，但高估了O:C与H:C比值，表明模型可能缺失颗粒相化学过程。高含氧有机物（HOM）对SOA质量贡献显著。在中等过饱和度（0.37%）条件下，模拟的κ值与实测值高度吻合，但在低过饱和度（0.19%）条件下存在高估，在高过饱和度（0.55%和0.73%）条件下存在低估。模型较好得再现了颗粒物增长与数浓度，但模拟的PSD较实测值更宽。在中高过饱和度（0.37%-0.73%）范围内，模拟的CCN浓度与实测值吻合良好，但在低过饱和度（0.19%）时存在高估。敏感性分析表明，准确描述PSD与κ对于可靠预测CCN至关重要，尤其在过饱和度低于0.4%时。本研究同时指出，未来的化学传输模型需重视HOM生成、更精细的PSD分辨率及改进κ参数化方案，并对该基准模型的能力与局限性进行了评估。