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区域输送过程中 N2O5 水解主导北京硝酸盐形成机制的模式模拟研究

N2O5水解,大气区域输送,WRF-Chem模式

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.8 大气气溶胶化学机制

大气细颗粒物对人体有害，具有辐射强迫影响大气辐射平衡进而影响气候。颗粒物硝酸盐作为关键二次物种在细颗粒物中占比超过硫酸盐成为主要细颗粒二次组分。揭示其主导生成机制，并制定相应有效的防控策略至关重要。大气颗粒物硝酸盐主要源于日间均相和夜间N2O5水解反应，观测与同位素研究分别认为其受到日间化学及夜间化学过程的主导，两种不同研究方式产生的差异预示这硝酸盐主导形成机制仍不清楚。借助数值模式，人们发现典型天气形势下的传输活动对于硝酸盐形成具有重要影响，例如zhao等人揭示了夜间上空N2O5水解机制在冷风下沉及山谷风环流的作用下直接对地表夜间硝酸盐积累产生贡献。然而，人们普遍认为在污染静稳条件下，硝酸盐等二次污染物的局地生成是其主导来源。典型天气形势下的区域传输到底是通过输送氧化物种影响促进污染物二次形成，还是直接输送老化的二次污染物主导局地二次污染物积累尚不明确。本研究进一步借助源追踪技术结合数值模式WRF-Chem，针对北京秋季硝酸盐为主的污染事件开展研究，明确区域输送对污染过程中硝酸盐化学的影响机制，揭示在区域输送及化学生成共同作用下的硝酸盐主导来源。

WRF-Chem模式较好再现了北京大塔观测到的一个秋季硝酸盐污染过程，包含2025年10月3日20时至10月6日20时三个连续的污染天(PD1-3)以及10月8日20时至10月9日的一个爆发增长污染天(PD4)。我们标记了N2O5水解产生的硝酸盐，发现随着污染发展，其在总模拟硝酸盐中的占比在4个污染天中随污染发展呈现逐步抬升的趋势。

区域输送角度：2个污染过程均受到区域传输影响，在南部高压反气旋作用下，污染物向华北沿山低压槽输送，造成北京地区PM_2.5与O₃双高，与北京雷达和地基观测结果一致。此外区域输送所造成的PM_2.5积累为N₂O₅水解提供界面，O₃是N₂O₅形成的关键，共同利于N₂O₅水解对于硝酸盐形成的贡献。区域送送同时也会输送老化的硝酸盐，对本地硝酸盐积累产生贡献，因此，N₂O₅水解局地献形成还是老化输送尚不清楚。

通过在每个污染天早8点时刻从零标记N2O5水解形成的硝酸盐，区分局地与传输的N₂O₅水解硝酸盐，探究污染静稳条件下局地新鲜N₂O₅水解形成硝酸盐的贡献。结果表明新鲜也就是本地形成的N₂O₅水解硝酸盐占据主导位置，这同时解释了模拟和观测O₃在夜间地表低浓度的空缺，预示着N₂O₅夜间水解形成的硝酸盐可能主要由污染物(PM_2.5和O₃)输送至本地后贡献生成，随着污染阶段的进行，新鲜水解硝酸盐占比降低，意味着同时存在老化N2O5水解硝酸盐随区域传输的现象，对本地硝酸盐积累产生影响。

在局地氧化物输送形成及传输老化贡献，以及日间气溶胶反馈削弱日间化学形成的共同影响下，N₂O₅水解形成硝酸盐逐渐主导位于北京地区硝酸盐污染的积累，解释同位素研究N₂O₅主导硝酸盐的形成的现象，是导致N₂O₅夜间化学能够主导硝酸盐形成的关键机制。