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Nitrate Photolysis as Major Summer Daytime Sources of ambient HONO in Southeastern Coastal China

Nitrous acid,Budget analysis,Nitrate photolysis,Kinetic parameters,Atmospheric oxidation capacity

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.6 大气氧化性的来源、演变及环境影响

亚硝酸（HONO）是大气中羟基自由基（OH）的重要前体物，但其白天来源仍不明确。颗粒态硝酸盐（pNO₃^⁻）的光解已被认为是一种潜在的HONO来源，但其贡献存在显著的空间差异，且尚存争议。基于中国沿海城市厦门夏季的观测数据，本研究结合随机森林（RF）模型和化学箱模型，探讨了pNO₃^⁻光解在HONO生成中的作用。结果表明，pNO₃^⁻光解是解释白天未知HONO来源的最重要途径，其贡献超过了NO₂的光增强非均相转化。该光解过程主要受pNO₃^⁻浓度限制，而非紫外线强度。通过将化学路径参数化方案与RF结果结合，我们得到了多种非均相HONO生成途径的本地化动力学参数。将这些机制纳入箱模型后发现，pNO₃^⁻光解是白天HONO的重要来源，其平均生成速率达到1.04 ppb h^-1，占白天HONO生成总量的31.9%，分别贡献了OH和HO₂自由基生成的14.9%和13.9%。本研究强调了pNO₃^⁻光解在白天HONO生成中的关键作用，并加深了对东南沿海环境中大气HONO收支的理解。