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积雪光化学排放对青藏高原大气氧化性的影响

大气氧化性,积雪光化学,数值模式开发,WRF-Chem陆面模式开发

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.6 大气氧化性的来源、演变及环境影响

积雪不仅通过辐射收支和水文过程影响区域气候，还可作为活跃的多相反应介质，在太阳辐射驱动下发生活跃的雪内光化学，并向上覆大气释放活性含氮物种。针对当前区域空气质量模式普遍缺乏积雪光化学在线模拟、导致高海拔积雪区大气氧化性评估存在较大不确定性的问题，本研究基于 WRF-Chem/CLM 构建了积雪硝酸盐光解排放模块，系统评估了雪源NOx排放的时空分布及其对冬季青藏高原大气氧化性的影响。结果表明，中国冬季雪源NOx排放具有显著空间非均一性，高值主要分布于青藏高原、东北及西北等稳定积雪区，并呈现明显的昼强夜弱变化特征，其强度受积雪中硝酸盐底物、紫外辐射及雪层物理光学性质共同控制。进一步的在线耦合模拟结果表明，青藏高原由于海拔高、紫外辐射强、背景人为排放弱，对雪源NOx最为敏感。受积雪光化学排放影响，冬季近地层 OH 浓度可提高约 20%–80%，表明该过程可显著增强区域大气氧化能力，并改变高原冬季反应性氮的化学循环。在此基础上，本研究进一步开展了未来情景敏感性模拟，结果表明，气候变暖总体上将通过减少积雪覆盖和硝酸盐底物供给削弱雪源NOx排放，而人为减排则会通过改变背景NOx水平及区域化学敏感性，进一步调节雪源排放对氧化性的相对贡献。大气氧化性的改变不仅将影响青藏高原冬季空气质量演变，还可能通过改变甲烷等还原性气体的化学寿命以及二次气溶胶的生成和转化过程，进一步影响区域辐射效应与气候反馈。总体而言，本研究揭示了积雪光化学排放是青藏高原冬季边界层氧化性的重要自然来源，也为理解高寒地区未来空气质量演变及其气候反馈提供了新的视角。