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高污染背景下新粒子生成事件的形成路径：局地源强与热力突破的竞争机制

新粒子生成,残留层化学,垂直梯度观测,大涡模拟,气溶胶增长化学

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.12 大气新粒子生成特征、机制及环境气候效应

在中国华北地区高污染背景下，近地面新粒子生成（new particle formation, NPF）事件仍被频繁观测到，但这些事件究竟源于近地面局地生成，还是受到高空向下输送的影响，其形成路径与触发机制仍缺乏系统认识。本研究基于2022年10—12月华北特大城市北京城区近地面与气象铁塔观测平台的同步梯度观测，结合颗粒物粒径分布、前体物、湍流动能和位温廓线等数据，并结合大气残留层到近地面的大涡模拟，探究了高污染背景下城市NPF事件的形成路径及其垂直演变特征。结果表明，NPF事件可分为高空先发型、地面先发型和仅地面发生型三类。高空先发型中，夜间残留层因低凝结汇和较强氧化环境而率先发生新粒子生成，日出后随着感热驱动增强和稳定边界层被侵蚀，高空新粒子通过熏烟效应向地面输送，形成滞后的近地面纳米粒子数浓度增强。地面先发型则表明局地强排放可在高凝结汇条件下触发近地面NPF，并在边界层发展后向高空扩展。仅地面发生型说明在较强稳定层约束下，垂直交换受限，事件主要由地面局地过程控制。研究表明，北京秋、冬季城市NPF并非单一路径过程，而是局地化学源强与边界层热力突破能力竞争的结果；相当一部分地面NPF信号可能与残留层中形成的新粒子下混密切相关。该结果拓展了对高污染城市背景下新粒子形成路径的认识，并强调了残留层过程及边界层热力演变在解释地面NPF观测信号中的关键作用，也表明若仅依据地面观测识别NPF事件，可能会对其后续增长及CCN贡献的来源归因产生偏差。