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从森林景区到超大城市：活性挥发性有机物演变与区域大气氧化能力响应

挥发性有机物，演变，大气氧化性

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.6 大气氧化性的来源、演变及环境影响

挥发性有机物（VOCs）及含氧挥发性有机物（OVOCs）是对流层臭氧和二次有机气溶胶形成的重要前体物，也是决定区域大气氧化能力和自由基收支的关键活性组分。当前，随着旅游活动增强、海陆交换过程加剧以及城市排放结构持续调整，不同环境中VOCs/OVOCs的来源、演化及其大气化学效应正在发生变化，但不同空间尺度下人为活动与区域输送如何共同塑造其分布特征及大气氧化效应，仍缺乏系统认识。基于此，本研究综合森林景区、沿海城市和超大城市北京的观测与模拟结果，从局地排放扰动、海陆气团交汇到超大城市长期演变三个层面，探讨活性有机物演变及其对大气氧化能力的影响。结果表明，在森林景区内（以青岛崂山为例），旅游高峰期间VOCs平均浓度较非高峰期升高约1.5倍，餐饮液化气使用和交通排放是主要人为来源，并显著增强夜间NO₃反应性和白天OH生成，进而提升局地大气氧化能力。进一步在青岛城市的观测研究发现，作为关键OVOCs的羰基化合物浓度具有显著季节差异，秋春高值主要受内陆农业活动排放与海洋气团共同调控，海陆空气交汇通过影响OH损失速率和臭氧生成潜势，显著改变沿海大气化学过程。在更长时间尺度上，北京2004—2023年的观测表明，总羰基化合物浓度总体持续下降，但疫情后丙酮占比升高，显示区域输送影响增强；同时羰基光解仍是HOx的重要来源，但其相对贡献较早期明显下降。综上，从森林景区到沿海再到超大城市，不同尺度下的人为活动变化、区域输送及海陆气团交汇共同塑造了活性有机物水平及其氧化效应，对区域臭氧和二次污染形成具有重要意义。