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基于多子范围质谱切片式正定矩阵因子分解揭示人为-生物相互作用下大气含氧有机分子的形成

含氧有机分子,二次有机气溶胶,在线质谱测量和分析

主题2 大气物理、化学、环境 > 专题2.12 大气新粒子生成特征、机制及环境气候效应

含氧有机分子（OOMs）是通过挥发性有机物（VOC）氧化产生的低挥发性中间体，通过气粒转化在二次有机气溶胶（SOA）形成中发挥着关键作用。尽管近期在OOMs表征方面取得了进展，OOMs谱图的高复杂性给源解析的解释带来了重大挑战。本研究采用改进的分析策略，整合多个质谱子范围分析的质谱切片式正定矩阵因子分解（binPMF），调查了中国特大城市中的OOMs形成。与依次处理质谱峰识别和化学解释的传统方法不同，我们的方法同时优化两者，减少了与峰分配和化学分析相关的不确定性。该方法成功识别了2571个OOMs分子，并系统地通过11个不同因子揭示了主要OOMs形成途径：五个白天光化学过程、四个夜间NO₃驱动的氧化过程和两个区域混合源。值得注意的是，这种方法能够成功分离环境测量中的倍半萜烯氧化产物——这些化合物由于信号弱，以往全质量范围分析无法识别。该方法捕捉了OOMs组成在不同环境条件下的动态变化，证明了温度和NOₓ水平对OOMs形成的影响，以及凝结汇（CS）影响的挥发性依赖性规律。这种改进的分析策略为大气OOMs化学提供了新的认识，并为今后VOC–OOM–SOA转化机制研究奠定了坚实基础。