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高温高压下铀的竞争非谐效应

锕系元素,机器学习势函数,非谐效应

高压物理与材料科学 > 静高压物理与材料科学

由于锕系金属复杂的电子结构和显著的声子非谐，其相图的准确预测一直面临重大挑战。我们采用了一种能够准确捕捉电子关联效应和高阶非谐效应的第一性原理框架，研究了高温高压条件下铀（U）的相稳定性。在考虑本征完全非谐效应的基础上，运用深度势能模型辅助的热力学积分方法，精确复现了U的实验相图。此外，在自洽声子理论的框架下，本研究量化了三声子和四声子的相互作用。结果表明，电子的热激发、三阶和四阶非谐项对自由能具有显著影响，并且三次与四次非谐修正效应表现为相互竞争的关系。通过引入高阶相互作用，本研究表明理论预测的α/γ相边界与实验结果得到改进的主要原因为四阶非谐对α相和γ相产生的竞争效应。本研究揭示了锕系金属相图背后的物理机制，为理解其热力学行为提供了定量分析。