聚醚醚酮（PEEK）/不锈钢密封副是深海装备的核心部件，但其在深海高静水压、低温、高盐度极端环境下易发生严重磨损与腐蚀，进而可能导致装备失效，影响其运行可靠性。非晶碳（a-C）涂层凭借优异的耐磨、防腐性能，成为解决该问题的潜在有效方案。然而，受原位分析技术与高压模拟方法的限制，a-C/PEEK滑动界面的原子尺度演化机制尚未明确，制约了深海密封副的精准设计。为此，本文采用反应分子动力学（RMD）模拟，系统探究深海环境下a-C/PEEK摩擦界面的压力调控演化特性。研究发现，在1-20 GPa接触压力范围内，摩擦系数随压力升高先降至5 GPa时的最小值（0.0333），随后呈上升趋势，该变化由悬挂键钝化效应及流体润滑向边界润滑的转变共同主导；当接触压力≥5 GPa时，静水压的影响可忽略。a-C涂层通过均匀剪切作用实现有效耐磨防护。此外，高压会促进海水电离，显著增强Cl^-/OH^-的界面吸附，这些离子通过攻击PEEK分子中的羰基结构降低其稳定性，明确了力-化学耦合作用下界面失效的内在机理，为高性能深海密封副的设计与优化提供了重要理论支撑。

非晶碳（a-C）；聚醚醚酮（PEEK）；反应分子动力学；摩擦界面；深海环境