20 / 2023-04-17 14:13:20

高活性晶格氧助力铜锰催化剂低温催化氧化CO

CO催化氧化；δ-MnO2；层间Cu；活性氧

 潜艇和空间站等完全密闭空间以及井下避难硐室和地铁系统等地下弱通风空间的CO消除已经受到广泛的关注。将CO催化氧化成CO₂是目前解决CO污染最有效的方法之一。贵金属在CO的催化氧化方面表现出良好的催化性能和抗湿性，但高昂的价格和资源有限性限制了它的广泛应用。目前，以锰铜氧化物为主要成分的hopcalite催化剂已被广泛用于CO气体的消除，但其在室温甚至更低温度下的催化性能非常低且存在抗湿性差的缺点。因此，提高非贵金属催化剂低温催化性能和抗湿性仍是一个巨大的挑战。

本工作采用一锅水浴法合成了一种铜掺杂的δ-MnO₂催化剂，该催化剂可在150 Lg^-1h^-1的空速和-10℃的低温条件下实现250 ppm CO的100%催化转化，其低温性能在已报道的铜锰催化剂中具有最佳的低温催化活性且可与大多数已报道的贵金属催化剂相媲美。此外，在1.3%湿气含量下，合成的催化剂能在70℃的条件下实现CO的完全催化氧化，表现出优异的抗湿性。合成催化剂中的Cu物种几乎全部存在于δ-MnO₂的层间位置，层间Cu物种明显降低了Mn的平均氧化态和Mn-O键键能，有效激活了晶格氧，使δ-MnO₂中活性氧含量明显增加，从而使催化剂具有优异的低温催化性能。

本研究为通过层间离子掺杂来调控层状或隧道状结构材料提供了一种新的策略。