有机气溶胶(OA)对人体健康和生态环境等都有显著影响,是大气颗粒物研究的关键和难点。OA化学组成复杂,来源广泛,对OA进行来源解析以及挥发性特征研究,是分析OA在大气中的气粒分配和测量不确定性以及研究其演化机理等的重要途径。
本研究利用热扩散管(TD)与超高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(L-ToF-AMS)和黑碳气溶胶质谱仪(SP-AMS)联用系统在冬季对我国华南地区城市点位对大气亚微米颗粒物(PM1)的污染特征进行在线测量,并对不同温度下PM1和包裹于BC上的有机气溶胶进行来源解析。研究结果表明,不论是总PM1还是含BC颗粒物的PM1,BC,OA均是其中贡献最显著的组分,占比达到50%左右。对于大气中总OA来说,其来源主要包括机动车排放(HOA)、生物质燃烧源(BBOA)、餐饮源(COA)、低氧化态的含氧有机气溶胶(LO-OOA)和高氧化态的含氧有机气溶胶(MO-OOA);对于BC表面包裹的OA来说,则未解析出COA。
整体上而言,各组分在总PM1中和包裹于黑碳上时具有相似的挥发性特征,硝酸盐是NR-PM1(非难熔PM1)中挥发性最高的物种,通过MFR(质量保留分率)随质量浓度变化特征的分析指出其挥发性受到环境中浓度的影响,浓度越高,其挥发性越低;此外,通过对有机硝酸酯的解析,可以发现其硝基部分对AMS测量得到的硝酸盐有显著的贡献(占比约17-27%),而具有低挥发性特征的有机硝酸酯(平均MFR为89%)的存在会导致总硝酸盐呈现出较低的挥发性特征。不同来源的有机气溶胶具有显著不同的挥发性特征,HOA具有最高的挥发性和最低的氧化态,一次排放的 COA和BBOA虽然具有相对较低的氧化态,但是其表现出了显著的低挥发性特征。由于餐饮活动过程中基本没有BC的排放,且COA没有表现出明显的挥发性特征,是BC表面未解析出COA的重要原因。二次生成的LO-OOA具有较高的氧化态和挥发性特征,氧化态最高的MO-OOA的挥发性较低。HOA反应生成LO-OOA和MO-OOA过程中氧化态升高,挥发性降低,表明气相氧化是HOA老化的重要途径。SOA(LO-OOA+MO-OOA)在含BC的OA中的比例接近80%,显著高于总OA中SOA的占比,说明了OA在BC上的吸附和转化在其大气演化过程中的重要作用,这同样可能是造成包含BC的MO-OOA表现出略高于总MO-OOA的挥发性特征的原因之一。
发表评论