水热体系中金属络合物形态的研究对定量评价其迁移、富集和矿化过程起着至关重要的作用。分子动力学是研究水热体系中元素络合行为和络合常数的重要手段，但是经典分子学的准确性依赖于经验力场参数的精度，第一性原理分子动力学（ab initio molecular dynamics，AIMD）模拟虽然可以提供了准确的模拟结果，但AIMD的计算成本非常高，限制了模拟的规模和时长。深度学习分子动力学（DPMD，Deep learning molecular dynamics）可以发挥AIMD和经典分子动力学各自的优势，将Gaussian、CP2K、VASP等高精度方法获得的原子坐标、势能面和相互作用力等作为训练数据，获得描述原子相互作用的高精度神经网络势函数，然后与LAMMPS等经典分子动力学软件结合，进行分子数更大，效率更高的模拟计算。
锂是一种的重要的绿色能源金属，因其独特的物理化学性质被广泛应用于电池、核反应堆、航空航天等领域。锂还是重要的示踪性元素，地质热液中锂的形态，对了解锂在地壳的富集过程，和示踪俯冲带水-岩相互作用过程至关重要。LiCl是热液中锂最常见的组分，LiCl络合行为的研究是理解锂迁移、富集和矿化的关键。而热液体系中，LiCl络合行为的研究主要采用的经典分子动力学的方法，很少有AIMD的计算结果。
本文采用DeePMD-kit构建深度势函数模型，CP2K进行第一性原理计算，采用DPGEN在主动学习的方式下，循环探索了不同溶液组成和温压范围内，LiCl-H₂O体系的结构。同时采用增强采样的方法，以Li-Cl之间的距离作为反应坐标，探索了LiCl解离过程。测试集的结果显示，DP模型的预测结果与DFT的计算数据吻合很好，能量和力的均方根绝对误差分别为1.71 meV/atom和64.08 mev/Å。利用该神经网络势函数，我们系统的研究了LiCl溶液的结构和LiCl解离过程，以及LiCl络合过程的自由能变化曲线和相应的络合常数。结果表明DPMD模拟可以准确地再现AIMD模拟的径向分布函数，二维的能量等值线图显示LiCl解离过程中会形成多种不同的亚稳定态，DPMD可以很好地预测实验logK_a。
这些结果都表明，深度学习分子动力学在描述热液体系中金属配合物络合行为中表现出了良好的潜力。

水热体系,LiCl络合行为,深度学习分子动力学