碳酸岩是一种以碳酸盐为主要物质组成的火成岩，因其普遍富集高场强元素（Nb、Ta、REE等）而受到研究者的普遍关注。尽管地球上的碳酸盐绝大部分都以方解石和白云石为主，但越来越多的研究发现这些碳酸岩在岩浆—热液阶段是非常富碱的，并且其岩浆—热液演化过程显著有别于硅酸盐岩浆—热液体系(Chen et al., 2013; Elliott et al., 2018; Walter et al., 2021)。目前关于水—碳酸盐体系的热力学研究还比较有限，并且碳酸盐矿物在热液中的溶解度随着温度升高表现出不同的变化特征(Veksler, 2004)。为了测量不同温度压力条件下碳酸盐矿物在热液中的溶解度，本研究结合热液金刚石压腔和激光拉曼光谱实验技术，通过测量不同浓度K₂CO₃溶液在高温高压条件下的拉曼光谱，确定了溶液中CO₃^2-离子的浓度与CO₃^2-／H₂O拉曼峰强度比和温度之间的变化关系，建立了一种热液流体中碳酸根离子浓度的原位测量方法。
        为了进一步验证该方法在用于测量碳酸盐矿物溶解度时结果的可靠性，本研究利用该方法测定了从常温常压到700 °C、700 MPa条件下Na₂CO₃在H₂O中的溶解程度。实验结果显示，在气液平衡压力下，利用拉曼光谱测定的Na₂CO₃在H₂O中的溶解度与已有结果一致，都显示Na₂CO₃的溶解度从100°C的4.20 mol/kg逐渐下降到300°C的1.0 mol/kg；当温度超过150°C以后，Na₂CO₃熔体与热液共存，此时流体中Na₂CO₃浓度基本不超过3.0 mol/kg，与Na在热液流体与碳酸岩浆之间分配系数(0.1 – 0.35) (Song et al., 2015)吻合。然而在压力超过150 MPa以后，Na₂CO₃的溶解度随着温度升高显著增大，表明压力对Na₂CO₃的溶解度具有极大影响；并且随着压力大进一步升高，热液流体与Na₂CO₃熔体的互溶程度也不断增大，直至两者完全互溶，形成高盐度超临界流体。通过综合实验结果与前人数据，我们建立了Na₂CO₃-H₂O体系的P-T-X相图，为认识不同温度压力环境中碳酸岩的岩浆—热液演化过程提供了重要依据。
 

碳酸盐,溶解度,原位拉曼光谱,高温高压实验