锑合金和化合物的广泛使用以及锑矿的开采和冶炼活动导致了锑的全球污染。近年来,关于地质和环境样品中Sb同位素组成的报道表明,Sb同位素可作为揭示热液来源、成矿过程、污染迁移和转化的示踪剂,目前已在热液系统、采矿活动引起的污染中成功应用。量化同位素分馏因子可以揭示其在自然系统中的不同过程,更好地发挥示踪剂的作用。目前,已知氧化还原过程、吸附过程和生物相关过程可导致Sb同位素分馏。Sb作为一种中等挥发性元素,在自然和人为过程中广泛受到蒸发的显著影响。蒸发作用可促进自然界元素的输运和同位素变化,因此有必要研究蒸发引起的Sb同位素分馏,并探讨其示踪意义。
本研究系统地开展了不同温度和HCl浓度作用下五氯化锑的Sb同位素分馏实验,了解蒸发机制,在本研究中,采用了Spex溶液和GSB溶液开展实验,在1个大气压、(0.5 N, 1.5 N, 2.5 N, 3.5 N, 4.5 N)HCl浓度和(100℃, 120℃, 140℃, 160℃)温度下, Sb元素发生显著损失,Sb稳定同位素发生显著分馏。重复蒸发5次后,在浓度实验中Spex中残余溶液的δ
123/121Sb范围分布在0.02±0.14-1.22±0.09‰,在温度实验中Spex中残余溶液的δ
123/121Sb范围分布在0.06±0.03-0.74±0.06‰,表明在蒸发过程中,同位素较轻的Sb同位素优先进入气相,引发了Sb同位素蒸发过程的显著分馏。同时蒸发过程符合瑞利过程,利用瑞利分馏模型模拟蒸发实验中观测到的Sb的损失和Sb同位素分馏,该模型将Sb同位素分馏因子(α
溶液-蒸汽)限定在1.00042 ~ 1.00046。
蒸发实验表明,在盐酸条件下发生的Sb损失和同位素分馏是动力学反应过程。目前在Sb样品的前处理过程中,需要大量的盐酸,在处理过程中需要避免由于Sb损失引起的同位素分馏。锑矿在热液成矿系统中的形成与锑的转运有关,其同位素组成对锑矿的成因和热液源示踪提供了重要的制约。煤燃烧、金属冶炼、行星演化等高温过程也会涉及到Sb同位素的分馏,因此Sb同位素具有作为示踪剂的巨大潜力。
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