通过结构设计将聚合物多种性能结合起来，从而实现聚合物复合材料多功能化并调控摩擦学性能是聚合物复合材料摩擦学发展的重要方向。为解决聚合物材料导热性差导致摩擦热聚集，功能填料分散性差，摩擦性能调控及磨损监测难等关键问题，本研究发展了一系列基于三维石墨烯结构的多功能自润滑复合材料材料，并探究了导热、复合材料结构等对摩擦的影响。通过模板法、表面改性和金属离子诱导交联设计制备了具有“宏观网络/微观有序”的石墨烯三维结构，通过浸渍聚合物形成“双网络”结构，并借助相变材料复配和动态共价键引入，实现了多功能设计。“双网络”结构设计解决了功能填料的分散性问题，同时在较低的添加量下改善了减摩抗磨和导热性能，借助“光热效应”，实现摩擦系数实时可控。通过聚合物结构设计不仅赋予润滑材料循环利用可回收的能力，还可实现润滑材料再设计，磨损自报告等智能化设计。该研究将对多功能聚合物自润滑复合材料的智能化设计与制造提供新的思路。