145 / 2023-11-26 23:25:32

Mo-Co-Fe/NC的制备及其OER和HER性能研究

摘要：以钼酸钠、硝酸钴和硝酸铁为原料，采用水热法在高压釜中合成Mo-Co-Fe-MOF材料，反应温度和时间分别为170°C和48小时；随后将Mo-Co-Fe-MOF材料在充满氮气的高温管式炉中进行煅烧处理，煅烧温度和时间分别为800℃和5小时，得到Mo-Co-Fe/N掺杂多孔碳（Mo-Co-Fe/NC）。采用X射线衍射仪和拉曼光谱仪测试样品的微观结构，采用扫描电子显微镜观察样品的表面形貌，测试样品的EDX获得样品的元素分布特性。利用表面积和孔隙率分析仪（V-Sorb 4800型）在77K的温度下进行氮吸附/脱附实验，测定样品的比表面积和孔径分布。测试结果表明，当向前驱体中加入1 mmol硝酸铁时，FeCo合金的形成Mo原子与C原子结合提供更多的机会，从促进Mo₂C的形成，另外，Mo-Co-Fe-1.0/NC为具有较大的比表面积多孔形貌且石墨化程度较高，上述结构和形貌均有助于提升催化剂的电催化性能。用电化学工作站（CHI760E）测试Mo-Co-Fe/ NC的LSV曲线和电化学阻抗谱（EIS）。测试前均进行iR补偿，并将对Ag/AgCl电极的电位转换为对可逆氢电极（RHE）的电位。在不同扫描速率（v=40-200mV s^-1）下，测试相对于RHE电位为0.9-1.0V之间的循环伏安曲线，运用2C_dl= Δj/v计算电极的双层电容(C_dl)，根据公式ECSAs=C_dl/C_s可获得电极的电化学表面积（ECSAs）。ECSAs计算结果表明，适量的Fe掺杂可以增加OER电催化活性位点的暴露。因其具有多孔的分级结构和多组分协同作用的优点，Mo-Co-Fe-1.0/NC具有较小电荷转移电阻，仅为78.7 Ω；具有较好的电催化性能，其对应于10和100 mA cm^-2的OER过电位分别为257和320 mV，与商用的二氧化钌接近。在OER反应过程中，随着反应时间的增加，Mo-Co-Fe-1.0/NC的电流密度略有减小，表现较好的稳定性；在HER反应过程中，电流密度随反应时间的增加逐渐增大，表现出加速的反应动力学特性。该研究结果为高效OER和HER催化剂的设计、制备以及反应动力学的提升提供了新的视角，有望在能源转化与存储领域得到应用。