甲烷催化转化为合成气是工业中天然气制液体燃料的重要中间步骤。化学链作为一种新型的甲烷转化工艺，通过将传统的稳态催化反应解耦为不同时间、空间进行的多个气固相反应，进而达到抑制副反应、降低过程能耗的目的，其关键是氧载体。铁基钙氧载体因价格便宜、环境友好而备受关注，但传统铁氧化物面临甲烷活化性能、合成气选择性和循环稳定性难兼得的问题。基于此，本研究以铁基钙钛矿为氧载体，利用其优良的结构兼容性，通过A、B位金属离子掺杂（A=La、Sr、Ba；B=Fe、Sn、Ni、Al等）调变其晶格氧移动性、还原气氛中微观结构变化及多组分协同作用等，实现反应中原位构建Fe@oxides核壳结构、FeSn合金或金属镶嵌修饰的氧载体，从而有效抑制甲烷裂解积碳、提高金属-载体协同催化性能，显著提高了氧载体的载氧能力、反应速率及循环稳定性^[1-3]。结合结构敏感的穆斯堡尔谱、高分辨电镜等手段研究氧化还原过程中氧载体微观结构、过渡金属状态、活性氧种类，建立氧载体结构特征与其反应性能的动态关联（图1）。进一步结构动力学方法和密度泛函理论计算，研究影响甲烷活化和合成气选择性的关键因素，深入考察了氧载体的构效关系及影响反应性能的关键因素，为高性能氧载体的设计提供有益指导。

甲烷转化,合成气,氧载体,钙钛矿,构效关系