甲烷催化裂解具有一步产氢、氢气与副产物碳易分离等优势，然而，该技术目前仍存在催化剂易失活、催化剂与积碳难分离等问题。对此，一方面设计制备了系列Ni_xCr₂O₄催化剂，通过构筑Cr-O-Ni结构，强化Ni与Cr₂O₃间的相互作用，提高催化剂稳定性；另一方面，将甲烷裂解与二氧化碳还原相耦合，既实现了甲烷催化裂解制氢，又完成了催化剂与积碳分离。研究结果表明，Ni_xCr₂O₄催化剂作用下，甲烷裂解阶段，750°C下甲烷转化率可达100%，氢气浓度为92 vol%；二氧化碳还原阶段，800°C下二氧化碳转化率达87%；Ni_xCr₂O₄催化剂历经28小时循环后，氢气浓度仍保持在90 vol%以上。XAS、Raman、XPS等表征证实了催化剂Ni-Cr电子转移与Cr-O-Ni结构形成，同时解析了Ni_xCr₂O₄催化剂精细结构，其中Cr-O配位数为8.76，Ni-O配位数为7.88，为高活性和稳定性的催化剂设计调控提供了新思路。
 

Cr-O-Ni结构；,甲烷化学链裂解；,制氢,二氧化碳还原；,XAS