报告开始:2021年08月10日 15:45(Asia/Shanghai)
报告时间:15min
所在会场:[P] 大会报告 [2] 分会场一:反应器设计及系统优化
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前言:甲烷化学链干气重整(CLDR)技术是利用固体氧载体中的晶格氧代替气相氧与甲烷反应,不仅能够抑制逆水煤气变换反应,大幅提高合成气的选择性且合成气 n(H2)/n(CO)比例接近理想值(~2),而且还能够将温室气体CO2定向转化为CO。开发具有高甲烷转化率、高合成气选择性和高循环稳定性的氧载体是 CLDR 的关键。LaFeO3钙钛矿是一种优良的氧载体,元素的价态、比例及空位含量易于调节,且对甲烷部分氧化产生合成气具有高选择性。但是,LaFeO3中的Fe3+快速还原为Fe2+后,Fe2+进一步还原为Fe的过程十分缓慢,反应过程中的甲烷转化率较低。本文尝试对LaFeO3钙钛矿进行改性,发现CuO掺入能够大幅提高甲烷转化率和循环稳定性。
实验部分:采用溶胶凝胶法制备CuO-LaFeO3氧载体;使用XRD对氧载体进行结构表征,然后在常压固定床反应器上对氧载体进行CLDR循环稳定性测试。
由图1可以看出4个新鲜样品都是由CuO和LaFeO3钙钛矿复合而成。随着Cu含量的增加,CuO的衍射峰强度逐渐增强,同时LaFeO3的晶相衍射峰明显向低角度偏移,暗示LaFeO3晶胞参数的增大。考虑到Cu2+(0.069nm)离子的半径大于Fe3+(0.064nm)和Fe4+(0.058nm),以上现象表明Cu2+离子进入了钙钛矿结构。由图2可知,LaFeO3钙钛矿氧载体的甲烷转化率随着循环次数的增加逐渐下降,在第10次循环时甲烷转化率下降到60%左右,而Cu改性的复合钙钛矿氧载体在10次CH4/CO2氧化还原循环过程中甲烷转化率始终大于90%,显示优异的循环稳定性。因此,Cu改性复合钙钛矿氧载体可作为CLDR系统潜在氧载体。
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