海洋约占地球面积的70%，这使得海洋气溶胶成为最重要的自然源气溶胶体系之一，对全球气候有着重要影响。新粒子的形成是大气气溶胶的重要来源，但其关键过程-成核过程的机制还不清楚。已有研究表明，碘酸(HIO­₃, IA)是海洋大气成核的一种重要前驱体¹, 其可以通过自成核或结合其它含碘类物质 (如: 亚碘酸, I₂O_4-5)形成稳定的临界核团簇²。除含碘组分外，氨(NH₃)也可促进含IA的新粒子的形成³。相比NH₃, 碱性更强的二甲胺(DMA)能否促进含IA新粒子的形成及其形成机制还不清楚。
本研究在ωB97XD/6-311++G(3df,3pd)//RI-CC2/aug-cc-pVTZ(-PP)理论水平下，研究了(IA)x^.(DMA)y (0≤x≤6, 0≤y≤3, x+y≤6)的成核体系。通过评估IA-DMA团簇的热力学稳定性，表明IA和DMA之间可通过氢键和卤键形成稳定的分子团簇。进一步结合大气团簇动力学模型(Atmospheric Cluster Dynamic Code, ACDC)模拟⁴对比相同条件下的IA-DMA与IA-NH₃的团簇形成速率，发现DMA比NH₃对含 IA的新粒子形成有着更强的促进作用（图1）。 研究结果可为实验上研究海洋地区气溶胶成核提供理论线索。

表 1. 在RI-CC2/aug-cc-pVTZ-PP//ωB97XD/6-311++G(3df,3pf) + aug-cc-pVTZ-PP + ECP28MDF（I）理论水平下，IA-NH3和IA-DMA团簇的吉布斯自由能（∆G，kcal mol-1）。T = 298.15 K和 P = 1 atm。

IA-NH3团簇	∆G (kcal mol-1)	IA-DMA团簇	∆G (kcal mol-1)
(IA)1.(NH3)1	-5.40	(IA)1.(DMA)1	-15.34
(IA)2.(NH3)1	-20.51	(IA)2.(DMA)1	-33.52
(IA)2.(NH3)2	-32.31	(IA)2.(DMA)2	-53.47
(IA)3.(NH3)1	-32.33	(IA)3.(DMA)1	-45.55
(IA)3.(NH3)2	-36.34	(IA3.(DMA)2	-56.86
(IA)3.(NH3)3	-43.45	(IA)3.(DMA)3	-70.23
(IA)4.(NH3)1	-50.97	(IA)4.(DMA)1	-63.66
(IA)4.(NH3)2	-55.33	(IA)4.(DMA)2	-76.99
(IA)5.(NH3)1	-70.46	(IA)5.(DMA)1	-83.39

基金项目：国家自然科学基金 （批准号：21976015)
第一作者简介: 宁安（出生年份—1993年），男，博士，研究方向：大气气溶胶成核机制的理论研究. E-mail：ningan@cnu.edu.cn
*通信作者简介：张秀辉（出生年份—1979年），女，教授，研究方向：大气气溶胶成核机制的理论研究. E-mail：zhangxiuhui@bit.edu.cn
 

海洋气溶胶,新粒子形成,成核机制