石墨烯-金属界面在润滑、电子器件、防腐涂层、抗辐射涂层等众多领域均有重要应用。石墨烯与金属的界面结合分为物理结合和化学结合两类，而金属基底表面石墨烯涂层的抗腐蚀、抗氧化、润滑等服役性能也显著依赖于界面的结合方式和强度。在实验中，对石墨烯进行表面吸附处理是一种常用且易实现的改性手段，而且也能对界面结合产生丰富的影响。因此，研究石墨烯表面改性对其与金属基底结合能力，以及石墨烯涂层化学活性的影响，能指导实验通过有效调控石墨烯-金属结合能力来提升石墨烯涂层的抗腐蚀、润滑等重要性能。

        我们通过第一性原理计算，系统研究了 H, O, OH, H2O 等常见环境因子对石墨烯-金属结合能力的影响。结果显示四种环境因子都可增加石墨烯与金属基底的结合能力，但前三种分子对结合能力的影响更为显著，并且使得石墨烯-镍界面处在比较稳定的化学结合状态。为了揭示石墨烯-镍界面和环境因子之间的微观耦合机理，我们分析了环境因子吸附前后的界面结合能、电子态、静电势等重要物理量，清晰揭示了环境因子增强石墨烯—镍电子轨道耦合的这一关键机理。本工作为后续大规模调控多种石墨烯—金属界面结合和改善石墨烯涂层各类重要服役性能（抗腐蚀、抗氧化、润滑、催化等）打下一定的微观探索基础。