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钼基碳、硫化物的表面调控与催化应用

碳化钼,二硫化钼,电催化,氢气,加氢

钼基碳、硫化物具有与贵金属类似的电子性质和催化行为，是一类新兴的催化材料。然而，该类材料存在活性位分布少、强度低、调控难等不足，制约了催化活性和应用。本工作围绕钼基碳、硫化物的表界面结构特征，提出了基于有机-无机杂化物转化的设计策略，解决构筑高效活性位的难题；发展了均相掺杂、异质界面耦合等方法，优化了活性位效能，提高电催化析氢性能，揭示了特征催化行为和作用机制。例如，工作在生成Mo₂C活性相的同时引入富含d电子的后过渡金属（Co），或电负性较低的非金属元素（P），有效调控Mo原子电子密度，从而调变催化剂的ΔG_H*，显著降低析氢反应的过电位。最近，工作拓展到电催化加氢反应，通过调控催化剂的电子性质、表面亲疏水性，抑制析氢副反应，促进呋喃类羰基分子的加氢动力学，提高电催化加氢的法拉第效率和选择性。例如，工作通过调控MoS₂的插层化学，强化边缘活性位对糠醛分子、氢原子的吸附，显著提升糠醛电催化加氢制糠醇的效率。上述工作展示了该类催化剂应用于电化学能源转化、电催化合成的广阔前景。